Óxidos a base de Ca(Zr,Sn)O3 aplicados na fotodegradação dos corantes remazol vermelho 133% e remazol amarelo ouro

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Tipo do documento:	Dissertação
Título:	Óxidos a base de Ca(Zr,Sn)O3 aplicados na fotodegradação dos corantes remazol vermelho 133% e remazol amarelo ouro
Autor:	Guimarães, Cynthia Ribeiro
Primeiro orientador:	Alves, Mary Cristina Ferreira
Primeiro coorientador:	Andrade, Sayonara Eliziário
Primeiro membro da banca:	Simões, Simone da Silva
Segundo membro da banca:	Oliveira, André Luiz Menezes de
Resumo:	Perovskitas são estruturas cristalinas que apresentam fórmula geral ABO3, tendo a estrutura cúbica como a ideal, podendo haver variações geométricas de acordo com alguns parâmetros. Estes óxidos são reportadas na literatura devido as suas distintas propriedades químicas e físicas, proporcionando uma gama de aplicações tecnológicas. Dentre suas aplicações destacam-se materiais eletrônicos, magnéticos, refratários e como catalisadores em processos fotocatalíticos. O presente trabalho teve como objetivo avaliar a substituição do cátion Sn^4+ por Zr^4+ nos óxidos CaZrxSn1-xO3 (x = 0,00; 0,25; 0,50; 0,75 e 1,00) obtido pelo método dos precursores poliméricos, assim como avaliar a influência do sal precursor de cálcio na obtenção destes óxidos. Foi avaliado a influência do sistema visando a otimização das propriedades fotocatalíticas destes materiais, para a descoloração do Remazol Amarelo Ouro (RNL) e Remazol Vermelho 133% (RV). Os óxidos foram obtidos pelo método dos precursores poliméricos, a 700 °C, sendo caracterizados através das técnicas Difração de Raios-X (DRX), Espectroscopia de Absorção na Região do Infravermelho (IV), Espectroscopias Raman e de Absorção na Região do UV – Visível (Uv-Vis). Os resultados de DRX mostraram que os óxidos tem estrutura perovskita do tipo ortorrômbica, com o grupo espacial Pbnm em CaSnO3 e Pnma para o CaZrO3 com distorções ocasionadas pela a substituição no sítio B, para ambos os sistemas partindo dos distintos sais. Como ocorre a substituição de um cátion com raio iônico 0,69 Å (Sn^4+) por um cátion de raio iônico 0,79 Å (Zr^4+), as distorções nas regiões dos poliedros são provocadas pela competição simultânea dos cátions B nos sítios octaedros das estruturas. Em relação à influência dos sais precursores de cálcio na preparação das amostras, verifica-se modificação no volume da célula unitária, largura a meia altura refletindo no tamanho de cristalito. Foi observado maiores valores volume da célula unitária e tamanho do cristalito, para o sistema partindo do sal nitrato de cálcio. Nas amostras com maior porcentagem de Sn4+ , notou-se maior formação de carbonatos de cálcio e mudanças nos perfis dos espectros com a substituição dos cátions B no sistema. A Espectroscopia de absorção na Região UV-Vis, apresentou aumento na Egap com a substituição do cátion, com resultados distintos em relação a variação da composição em relação ao tipo de sal precursor de partida, tendo o sistema com o sal precursor acetato de cálcio apresentou variação da Egap direto de 3,28 a 5,02 eV e Egap indireto 4,1 a 5,63 eV; e valores de band gap entre 3,4 a 5,6 eV –gap direto; e 3,79 a 5,8 eV para o gap indireto para as amostras obtidas partindo do sal precursor nitrato de cálcio .Em relação ao processo de descoloração de azos corantes, os materiais apresentaram resultados promissores, com 25 mg dos óxidos sob uma radiação UV-C por 6 horas, tendo o CaSnO3 partindo do sal precursor acetato de cálcio apresentou a melhor eficiência para o RV (75,7%) em 6 horas e para o RNL o CaZr0,25Sn0,75O3 partindo do sal precursor nitrato de cálcio o mais eficaz (65,2%) em 6 horas. Dessa forma, a substituição dos cátions nos sítios octaedros e a variação do sal na síntese podem favorecer as propriedades fotocatalíticas dos materiais.
Abstract:	Perovskites are crystalline structures that present general formula ABO3, having the cubic structure as the ideal, being possible present geometric variations according to some parameters. These oxides are structures reported in the literature because of their distinct chemical and physical properties, providing a range of technological applications. Among its applications, highlight electronic, magnetic, refractory materials and as catalysts in photocatalytic processes. The present work aims to evaluate the substitution of the Zr^4+ by Sn^4+ cation in the oxides CaZrxSn1-xO3 (x = 0,00; 0,25; 0,50; 0,75 and 1,00) obtained by the polymer precursors method, as well as how to evaluate the influence of calcium precursor salt in obtaining these oxides. The influence of the system aiming to optimize the photocatalytic properties of these materials for the discoloration of Remazol Yellow Gold (RNL) and Remazol Red 133% (RV) was evaluated. The oxides were obtained by the polymeric precursor method at 700 ° C and were characterized by X-ray Diffraction (XRD), Infrared (IR) Absorption Spectroscopy, Raman and UV Absorption Spectroscopy Visible (UV-Vis). The XRD results showed that the oxides have an orthorhombic perovskite structure, with the space group Pbnm in CaSnO3 and Pnma for CaZrO3 with distortions caused by substitution at site B, for both systems starting from the different salts. Since the replacement of a 0,69 Å (Sn^4+) ionic cation with a 0,79 Å (Zr^4+) ionic cation occurs, distortions in the octaedral are caused by simultaneous competition of the B cations at the octahedron sites of the structures. Regarding the influence of calcium precursor salts on sample preparation, there is a change in the unit cell volume, width at half height reflecting the size of the crystallite. Higher values of unit cell volume and crystallite size were observed for the system synthetized using calcium nitrate salt. Samples with higher Sn4+ percentage showed higher calcium carbonate formation and changes in spectra profiles with the replacement of B cations in the system. UV-Vis spectral are present showed an increase in Egap with cation substitution, with different results regarding the variation of composition in relation to the type of starting precursor salt, and the system with the calcium acetate precursor salt Egap direct from 3,28 to 5,02 eV and indirect Egap 4,1 to 5,63 eV; and band gap values between 3,4 to 5,6 eV - direct gap; and 3,79 to 5,8 eV for the indirect gap for samples obtained from calcium nitrate precursor salt. Regarding the process of discoloration of dyes, the materials showed promising results, with 25 mg of oxides under UV-C radiation for 6 hours, and CaSnO3 from the precursor calcium acetate salt showed the best efficiency for RV (75,7%) in 6 hours and for the RNL CaZr0,25Sn0,75O3 starting from the most effective calcium nitrate precursor salt (65,2%) in 6 hours. Thus, cation replacement at octahedron sites and salt variation in synthesis may favor photocatalytic properties of materials.
Palavras-chave:	Perovskitas Semicondutores Adsorção Corantes Perovskites Adsorption Dyes Semiconductors
Área(s) do CNPq:	CIENCIAS EXATAS E DA TERRA::QUIMICA
Idioma:	por
País:	Brasil
Instituição:	Universidade Estadual da Paraíba
Sigla da instituição:	UEPB
Departamento:	Pró-Reitoria de Pós-Graduação e Pesquisa - PRPGP
Programa:	Programa de Pós-Graduação em Química - PPGQ
Citação:	GUIMARÃES, Cynthia Ribeiro. Óxidos a base de Ca(Zr,Sn)O3 aplicados na fotodegradação dos corantes remazol vermelho 133% e remazol amarelo ouro. 2019. 103f. Dissertação (Programa de Pós-Graduação em Química - PPGQ) - Universidade Estadual da Paraíba, Campina Grande, 2021.
Tipo de acesso:	Acesso Aberto
URI:	http://tede.bc.uepb.edu.br/jspui/handle/tede/3808
Data de defesa:	31-Jul-2019
Aparece nas coleções:	PPGQ - Dissertações

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